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王红明团队在稀土催化及二氧化碳转化研究领域取得重要进展
来源:高研院  作者:高研院  添加时间:2022-09-28 10:15:00  浏览:

    二氧化碳的电化学转化为生产燃料和原料,国家的双碳战略提供了一条途径。在不同的CO2电化学还原(CO2RR)途径中,通过2电子转移反应生成一氧化碳(CO)是将其转化为更复杂的产物的第一步,也被认为是最经济的CO2还原途径之一。

    稀土元素具有特殊的4f轨道外电子层结构,当其作为络合物的中心原子时,其剩余的多个电子轨道可与其他物质形成新的化学键,这种特性使得稀土元素在很多领域拥有极其广泛的运用,被称为“工业维生素”。


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    基于此,高等研究院王红明研究团队报道了一种稀土镨单原子,利用级联锚定策略分散在多孔碳基底上,稀土金属负载量高达 5.07 wt%。这种镨单原子对电化学二氧化碳还原反应表现出优异的催化性能,并实现了对 CO 的高选择性,具有法拉第效率 (FE CO) 在 -0.43 V vs RHE的低电位下高达93%。实验和理论计算证实,衬底上孤立的镨原子对于提高材料的二氧化碳转化性能至关重要。该研究成果论文以“Rare earth praseodymium-based single atom catalyst for high performance CO2 reduction reaction”为题发表在Chemical Engineering Journal, DOI: 10.1016/j.cej.2022.135271, ( 影响因子16.744 ) 。


成果图2_副本.jpg


    基于上述结果,该团队通过原位N缺陷和单Ag原子协同工程研究了Ag-N-C电催化剂在热解过程中的共生形成过程。结构分析和计算表明,通过选择性C/N-Ag和C-N键断裂,在Ag-N-C中产生了具有相邻N-缺陷的Ag-N3位点。同时,在KHCO3电解液中,K+阳离子倾向于吸附在Ag-N-C的N缺陷位点,从而静电锚定HCO3-阴离子,促进CO2分子吸附和攻击Ag-N3位点。这种协同效应促进了碳酸氢盐物种的生成,随后*COOH中间体在0.95 V vs. RHE时表现出高达95.21%的CO法拉第效率。该工作不仅实现了单Ag原子与N-缺陷的合理设计和共生形成,而且为它们的协同效应提高M-C材料的电催化性能提供了有价值的见解。为进一步探索单原子催化剂与N缺陷作为先进催化剂在实际能源器件中的协同机理及联合应用提供了一个通用平台。该论文以“In-situ N-defect and single-metal atom synergetic engineering of high-efficiency Ag-N-C electrocatalysts for CO2 reduction”发表在Applied Catalysis B: Environmental , DOI: 10.1016/j.apcatb.2022.121826,( 影响因子24.319 )。


    该研究工作得到国家自然科学基金项目、江西省自然科学基金重点项目、江西省“双千计划”人才项目、南昌大学学科交叉创新基金项目等资助。王红明研究员为论文通讯作者。


【作者简介】


    王红明,研究员,博士,博士生导师,高等研究院全职研究员;入选赣江特聘教授、南昌大学香樟杰出教授、江西省青年科学家计划(江西杰出青年基金)、江西省双千计划高端创新人才。主要从事二氧化碳转化、有机光学材料的设计、合成及生物医学应用的研究。发表学术论文120余篇,包括Science、Chem(Cell子刊)、Advanced Materials、Advanced Functional Materials等影响因子大于12的论文16篇。SCI他引4400余次,H指数39;获得江西省自然科学奖二等奖(排名第一),申请国家发明专利6项。






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